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　　鋰離子電池已經(jīng)廣泛應(yīng)用到社會(huì)生活的各個(gè)方面，給人們的生活帶來便利。但鋰離子電池中還存在一些基礎(chǔ)科學(xué)問題不是很清楚，其中，進(jìn)一步揭示儲(chǔ)鋰材料儲(chǔ)鋰機(jī)理對(duì)改善鋰離子電池性能和探索新材料有著至關(guān)重要的作用。中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室(籌)清潔能源實(shí)驗(yàn)室E01組胡勇勝研究員等通過氮摻雜的碳材料包覆長壽命儲(chǔ)能型鋰離子電池用尖晶石結(jié)構(gòu)的鈦酸鋰(Li4Ti5O12),構(gòu)建有效的三維混合導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，大大改善了該材料的倍率性能(Adv.Mater.,23:1385-1388,2011；Phys.Chem.Chem.Phys.,13:15127-15133,2011；ChemSusChem,5:526-529,2012.)。同時(shí)，李泓研究員、胡勇勝研究員與A01組谷林研究員合作，利用球差校正環(huán)形明場成像技術(shù)(STEM-ABF)并結(jié)合第一性原理計(jì)算，在原子尺度上研究了鋰離子在儲(chǔ)鋰材料中的存儲(chǔ)行為(EnergyEnviron.Sci.,2011,4:2638-2644；J.AmChem.Soc.,2011,133:4661-4663;Phys.Chem.Chem.Phys.,2012,14:5363-5367.)。

　　最近，盧俠博士研究生、胡勇勝研究員與A01組谷林研究員應(yīng)用該技術(shù)對(duì)充放電過程中鈦酸鋰的結(jié)構(gòu)演變進(jìn)行深入研究，取得了下列新進(jìn)展：(i)沿[110]方向清晰觀察到了鋰離子在鈦酸鋰中的儲(chǔ)存位置；(ii)首次在原子尺度觀察到該材料的兩相界面結(jié)構(gòu)，從而證實(shí)了鈦酸鋰中的兩相反應(yīng)機(jī)理，這對(duì)于理解鋰離子電池中兩相反應(yīng)機(jī)理有重要參考價(jià)值；(iii)利用原子分辨的電子能量失譜(EELS)研究了鋰化材料中的電荷分布問題，發(fā)現(xiàn)電荷的非均勻分布，和第一性原理計(jì)算結(jié)果一致；(iv)觀察到所有鈦酸鋰材料表面顯示1-2納米厚度的不同于體相的結(jié)構(gòu)，這可能是導(dǎo)致該材料在實(shí)際應(yīng)用時(shí)脹氣的原因。相關(guān)成果發(fā)表在新一期的《先進(jìn)材料》上(Adv.Mater.,2012,24:3233-3238.)。

　　上述工作得到了科技部儲(chǔ)能材料研究創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)、科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新工程能源項(xiàng)目群方向性項(xiàng)目、科學(xué)院百人計(jì)劃、基金委能源項(xiàng)目群重點(diǎn)項(xiàng)目的支持。

　　圖1.(a)尖晶石Li4Ti5O12的晶格結(jié)構(gòu)示意圖，垂直方向?yàn)閇110]，1,2,3和4分別對(duì)應(yīng)16d,32e,8a和16c晶格位置.(b)和(c)為Li4Ti5O12的球差校正暗場和亮場照片.(d)襯度反轉(zhuǎn)的線襯度示意圖，沿AB方向，其上方為放大的局部照片和原子結(jié)構(gòu)示意圖。

　　圖2.化學(xué)鋰化的Li4+xTi5O12(x≈0.15)兩相界面結(jié)構(gòu)示意圖。(a)電鏡亮場照片，黃線為兩相界面，帶軸為[110]。(b)和(c)分別對(duì)應(yīng)a圖中兩個(gè)區(qū)域的線襯度示意圖。(d)彩色的兩相(Li4Ti5O12相(region1)andLi7Ti5O12相(region2))界面示意圖。(e)第一性原理計(jì)算模擬的兩相界面示意圖，在Li4相中8aLi位置保持不變，但是在Li7相中16c位置的Li在界面附近發(fā)生了明顯的偏移，和電鏡結(jié)果一致。

　　圖3.Ti-L2,3原子分辨的電子能量損失譜.(a)第一性原理計(jì)算顯示的不同化學(xué)狀態(tài)Ti的分布示意圖。(b)彩色暗場鋰化的Li4Ti5O12電鏡照片。(c)Ti-L2,3原子分辨的電子能量損失譜，顯示鋰化后的樣品中的電荷非均勻分布。

　　圖4.放大的Li4Ti5O12暗場和亮場電鏡照片。可以明顯看出表面顯示1-2納米厚度的不同于體相的結(jié)構(gòu)，這可能是導(dǎo)致該材料在實(shí)際應(yīng)用時(shí)脹氣的原因。